本項目按照計劃以九水硅酸鈉為硅源（有機硅源）采用一步水熱合成法制備出Fe嵌入SBA-15（Fe-SBA-15）分子篩骨架的改性催化劑以及Fe嵌入改性MCM-41（Fe-MCM-41）介孔分子篩催化劑等，優(yōu)化了制備工藝； X射線粉末衍射（XRD）、等表征結(jié)果表明，通過一步合成法制備的Fe-MCM-41或Fe-SBA-15等改性催化劑具有較規(guī)則的六方孔道結(jié)構(gòu)及較大的比表面積，且Fe成功進入了分子篩骨架。Fe的嵌入使MCM-41和SBA-15得比表面積均有一定程度減少，但仍然較比浸漬法制備的Fe負載催化劑大。與浸漬法制備的負載型催化劑相比，嵌入活性組分改性后的催化劑具有非常好的穩(wěn)定性，在催化臭氧氧化過程中活性組分溶出大為減少，改善了出水水質(zhì)，在催化劑重復使用2次后水體中幾乎檢測不出活性組分的溶出量；說明采用一步水熱合成法制備出Fe嵌入SBA-15分子篩骨架的改性催化劑具有很好的穩(wěn)定性，是一種有前景臭氧氧化催化劑。 在該項目支持下，已在國外重要學術(shù)刊物上發(fā)表研究論文4篇（均為SCI刊源）；其中，2篇發(fā)表在Chemical Engineering Journal上（包括接受1篇）、1篇發(fā)表在Journal of Molecular Catalysis A: Chemical上、1篇發(fā)表在Separation and Purification Technology上；另外有會議論文1篇。該項目已經(jīng)培養(yǎng)出2名全日制碩士研究生，他們已于2013年7月畢業(yè)。此外，項目主持人按計劃與2名從事該項目的全日制碩士研究生一起2于2013年9月在貴陽參加了第七屆全國環(huán)境化學大會。因此項目負責人認為課題組圓滿完成了該項目的主要研究內(nèi)容。 2100433B

非均相催化臭氧氧化技術(shù)用于修復水體污染已引起廣泛關(guān)注，只需在成熟的臭氧氧化工藝中加入適量催化劑；但催化劑活性組分溶出及其引起的水體二次污染現(xiàn)象，已成為影響該技術(shù)應用的關(guān)鍵問題之一。因此本項目擬開展解決非均相催化臭氧氧化催化劑活性組分溶出問題研究。重點在于：（1）過渡金屬Fe或Co等活性組分嵌入SBA-15介孔分子篩骨架的高效穩(wěn)定性催化劑研制；（2）探明不同合成方法制備的過渡金屬改性SBA-15介孔分子篩催化劑活性組分溶出機制及采用直接合成法較浸漬法制備催化劑活性組分溶出大為減少的原因；（3）過渡金屬嵌入SBA-15和MCM-41兩種介孔分子篩催化劑活性組分溶出機制、活性和穩(wěn)定性比較研究；（4）催化劑活性組分溶出對催化臭氧氧化出水水質(zhì)安全性的影響。本項目研究為解決非均相催化臭氧氧化催化劑活性組分溶出問題提供一種簡便、易行的方法，有望為該技術(shù)及SBA-15介孔分子篩在水處理中應用提供可實現(xiàn)性。

在均相催化中，催化劑跟反應物分子或離子通常結(jié)合形成不穩(wěn)定的中間物即活化絡合物。這一過程的活化能通常比較低，因此反應速率快，然后中間物又跟另一反應物迅速作用(活化能也較低)生成最終產(chǎn)物，并再生出催化劑。